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活性炭國家專精特新“小巨人”企業活性炭產學研合作

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活性炭用超臨界二氧化碳增強比表
文章作者:韓研網絡部 更新時間:2023-2-23 16:13:05

  活性炭用超臨界二氧化碳增強比表

  液體和氣體相比,超臨界流體具有介于液體和氣體之間的溶解度和擴散率等性質,使其能夠以高濃度將溶質帶入孔隙中。超臨界二氧化碳(scCO2)是一種常用的溶劑,被譽為綠色溶劑,在可回收性和再利用性方面優于乙醇、丙酮等常見有機綠色溶劑。使用超臨界二氧化碳(scCO2)和有機金屬絡合物的金屬沉積工藝已應用于浸漬技術,主要用于均勻嵌入高縱橫比結構、太陽能電池薄膜.最近,用于在多孔二氧化硅中浸漬有機材料。此外,scCO2還用于去除吸附在活性炭上的有機物。

  活性炭如何增強比表

  在這項研究中,我們使用scCO2將CHL浸漬到活性炭微孔中來提高比表面積。如圖1所示,在scCO2氣氛下使用用于活性炭的CHL浸漬系統進行ScCO2浸漬。浸漬過程在四個溫度(45、75、105和155℃)和三個壓力(10、15和25MPa)值下進行,以在12個溫度-壓力(T_P)組合下制備樣品。

  圖1:使用超臨界二氧化碳的活性炭的四氯苯酚浸漬系統。

  TG測量期間解吸的CHL的重量比在圖2(a)顯示。根據先前的研究,液體浸漬過程的負載率為30%,而CHL負載通過計算TG約為20%。這表明一旦加載到活性炭微孔中,有機分子就沒有完全揮發。在45℃時,任何壓力值下的加載量都沒有顯著差異。相反,在75、105和155℃時,CHL負載隨著壓力的增加而增加。在155℃時,CHL負載量高于相同壓力但不同溫度條件下的負載量。與液體浸漬工藝相比,在高于75℃和15MPa的條件下觀察到更高的負載量。圖2(b)顯示了根據每個樣品的氮吸附測量計算的Brunauer-Emmett-Teller(BET)。對于在各種溫度和壓力條件下制備的活性炭樣品,證實負載量越高,SSA值越低。負載更多的scCO2浸漬的活性炭顯示出比液體浸漬樣品更低的SSA值。

  圖2:(a)TG測量期間解吸的CHL的重量比。(b)浸漬過程后的SSA。

  計算活性炭的微孔尺寸分布

  圖3(a)顯示了使用密度泛函理論(DFT)和二氧化碳吸附/解吸方法計算的微孔尺寸分布。結果表明,scCO2和液體浸漬樣品的孔體積在整個微孔尺寸范圍內均小于活性炭。相反,在1–1.5nm的孔徑范圍內,scCO2浸漬的樣品表現出比液體浸漬的樣品更小的孔體積。在1nm以下,75℃_25MPa下制備的樣品孔體積最大,105℃_15MPa下制備的樣品孔體積最小。液體浸漬過程發生在這兩個體積之間。以前的報告表明,較高的壓力可能會減少吸附的CHL的體積,因為吸附的二氧化碳量會隨著壓力的增加而增加。如圖3(b)所示,在1nm以下,105℃_15MPa下制備的樣品孔體積比75℃_25MPa下制備的樣品小0.52倍。然而,在0.1Ag電極-PTFE−1下的放電容量僅高出1.04倍。因此,對于1nm或更小的孔體積的CHL負載,實際上對放電容量沒有貢獻。這歸因于CO2的分子大小約為0.33nm,CHL的分子大小約為0.5nm,這使得溶劑化CHL在活性炭上的吸附具有挑戰性。

  圖3:(a)使用DFT和二氧化碳吸附/解吸方法計算的微孔尺寸分布。(b)CHL浸漬活性炭的孔體積。

  活性炭用超臨界二氧化碳增強比表。在這項研究中,我們展示了使用scCO2將CHL浸漬到活性炭微孔中。結果,在105℃_15MPa下制備的CHL/活性炭陰極顯示出的比容量是通過液體浸漬工藝獲得的比容量的1.41倍。這是由于CHL加載到活性炭孔隙中的速率增加以及π-π相互作用。在經過1000次充放電循環后的比容量為75.5mAhg-1,與初始容量相比,這對應于93%的保持率。將有機分子浸漬到多孔碳中的scCO2過程具有廣泛的應用潛力,例如制造用于電解、燃料電池和其他有機電池的電極。

文章標簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質活性炭,木質活性炭,蜂窩活性炭,凈水活性炭.

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